AI赋能化工分离：机器学习指导下的膜材料理性设计与性能突破

膜分离技术凭借其无相变操作的低能耗固有优势，在化工分离领域展现出巨大的应用潜力。然而，传统聚合物膜材料长期面临分离性能、稳定性与规模化制备三者难以协同优化的困境。其根源在于膜孔道结构的构筑与化学环境的调控高度依赖经验试错，而膜微观结构与传质性能之间复杂的非线性关联，使得仅凭经验知识难以实现精准的结构设计与性能预测。针对以上科学与技术问题，中山大学薛铭教授、李意副教授课题组提出了一种由机器学习辅助、结构单元定向组装和有序-无序区域协同构筑组成的膜材料设计策略。具体而言，研究将随机森林（Random Forest，RF）和XGBOOST模型引入子结构分析及筛选，以机器学习作为连接“化学结构-分离性能”的重要工具，即实现了分子设计层面的数据驱动决策优化。

图1.半结晶聚合物膜中子结构的理性筛选

本研究首先将聚合物最小重复单元先后进行SMILES字符串转化，以及Morgan指纹（MFF）向量化表征，从而将芳香环子结构编码为机器学习可识别的特征向量。以此为基础，分别构建以上两种模型，以建立子结构特征与自由体积分数（FFV）之间的非线性映射关系；同时引入SHAP（Shapley Additive Explanations）方法对模型输出进行可解释性分析，以实现各子结构对FFV边际贡献的定量解析。基于高贡献排名的子结构特征，判定含有不少于三个苯环、且以对位方式连接的共轭骨架，对FFV表现出最强的正向促进作用。同时，考虑到子结构尺寸过大可能致使膜孔径偏离纳滤分离范畴。本研究最终最终选取对三联苯作为构筑基元，旨在兼顾FFV的提升与结构稳定性的维持。进一步，受关节运动结构的启发，提出在长程无序中嵌入短程有序域的膜结构设计策略：在对三联苯刚性单元之间引入柔性酰胺键，以实现有序域之间刚性连接的解耦；并采用有机-有机界面聚合（OOIP）确保该半结晶结构的可规模化制备。

本研究所实施的OOIP策略，即向水相中引入四氢呋喃（THF），允许实现对有序域—无序域的协同调控。THF的引入不仅影响单体扩散、界面反应，即通过打破的维度限域反应，降低无序域的交联程度，并引入大量氢键供受体；还可实现对链段排列动力学的调控，即促进有序域形成亚稳态的“edge-on”堆叠构型。通过以上协同调控策略，实现了膜内传质阻力的最大程度降低。

图2. 半结晶聚合物膜的物理化学特性

在分离性能方面，该种半结晶聚合物膜在截留分子量（MWCO）相似的膜中展现出最高的甲醇渗透率，约为2800 L·m^-2·h^-1·bar^-1·nm，且对尺寸接近的染料表现出优异的选择性。在稳定性方面，在长达110小时的连续运行中，膜性能保持稳定，且在多种极性和非极性溶剂的连续交替测试中保持良好耐受性。

图3. 半结晶聚合物膜的分离性能及传质行为

本研究以天然植物活性化合物大豆异黄酮（284.26 g/mol）和大豆皂苷Bb（943.13 g/mol）的二元混合物为分离体系。研究结果显示，该类半结晶聚合物膜对大豆皂苷Bb的截留率超过99%，大豆异黄酮透过率超过80%，选择性达93.8，且在360小时连续运行中保持稳定渗透率。在浓缩效率方面，仅用2.5小时即实现活性分子的50倍浓缩，对比的进口商用膜（BORSIG oNF-1）仅达到1.1倍浓缩。基于机器学习所开发的分离膜，选择性和通量同时得到提升，显著提高了分离提纯效率。

图4. 半结晶聚合物膜对高价值天然活性化合物的分离研究

上述研究成果近日发表在Advanced Science期刊，通讯作者是中山大学化学工程与技术学院薛铭教授、李意副教授以及张盼盼副研究员。研究工作得到了国家自然科学基金、广东省科学技术厅、中山大学基础科研专项基金、中山大学研究生教育创新计划项目等项目的资助，以及中国乐凯集团有限公司的支持。

https://doi.org/10.1002/advs.77001