欧阳钢锋院长团队在杂化框架材料研究领域取得新进展:基于C−C键构建的结构可控、穿插的MOF@COF材料用于有机污染物的光催化降解

发布人:胡照斌

金属有机框架材料(MOFs)和共价有机框架材料(COFs)凭借超高的孔隙率、可定制的结构及易功能化等突出的优势已经在各个领域得到了广泛应用。有趣的是,集成MOFsCOFs的优势有望通过协同效应展现出比单一组分更优越的性能。因此,新兴的MOF/COF复合材料,尤其是串联的异质结构(例如MOF@COFsCOF@MOFs),吸引了越来越多的关注。然而,由于连接键和晶格的差异、结晶框架之间的界面不匹配,导致MOFsCOFs之间的杂化依然存在挑战。因此,设计新的连接键,对于MOF@COFs的可控结合十分重要,进一步对MOF@COFs的微观结构进行调控有望增强其性能。

研究团队首次提出利用非极性、灵活性、不可逆性的C−C键连接MIL-68COF-V,合成了系列壳层厚度高度可控、穿插的MIL-68@COF-Vs材料(图1),该材料对可见光的吸收能力和光生载流子的分离能力可通过壳层厚度进行调控。

1. MIL-68@COF-V的制备示意图(a)及相应的SEM图和TEM图(b-i

如图2所示,所制备的MIL-68@COF-Vs的光降解性能远超于MIL-68COF-V,以及亚胺键连接的MIL-68-NH2@COF-V。进一步地,通过原位生长方法批量制备了厚度均匀、稳定的MIL-68@COF-Vs膜,用于多种污染物的高效降解,在太阳光辐照下,成功在15 min内降解了96.5%的四环素,在25 min内降解了97.6%的罗丹明6G,及在40 min内降解了95.3%的苯酚。这一工作对于MOF@COFs的可控制备及其在水处理中的实际应用具有重要的科学意义。

2. MIL-68@COF-Vs对多种有机污染物的光降解性能

相关成果以“Structure-controlled Interpenetrated MOF@COF via C-C Linkage for Enhanced Photocatalysis”为题发表于Angew. Chem. Int. Ed.期刊。中山大学欧阳钢锋教授、郑娟副教授、华南师范大学陈鹭义副教授为论文通讯作者,2024级博士研究生周素馨为论文第一作者。研究得到国家自然科学基金、广东省自然科学基金和广东省功能分子卓越基础研究中心的资助;同时,感谢中山大学分析测试中心在相关测试方面给予的大力支持。