俞同文副教授及合作者在分子筛限域催化领域取得新进展

       亚纳米尺度是由原子分子到传统纳米尺寸的过渡区域，该尺度下的单原子和团簇是关联宏观性质与物质微观结构之间的理想模型，然而由于极高的比表面能，在实际工况中稳定性欠佳。分子筛是一类具有规整孔道结构和均一孔径尺寸的晶体，在化工应用中可实现分子尺度筛分，作为主体材料其孔道能有效限域和稳定上述亚纳米客体。因而亚纳米尺度的主客体构效关系研究有助于深入理解重要化工过程的形成机制和性能突变，推动化工新材料前沿领域发展。基于此，俞同文与陈强副教授首次系统综述了分子筛封装亚纳米金属团簇在催化领域的重要进展及其先进表征技术应用展望（Chemical Engineering Journal, 2022, 430, 132925）。

在此基础上，针对燃料电池高效、低铂、耐久催化剂设计合成这一关键问题，通过开发出转换-限域策略构筑三维类石墨烯状多孔碳分子筛，同步实现孔道完全限域铂单原子和纳米电催化剂。在物理限域的同时同步辐射X射线吸收光谱表征揭示Pt单原子与载体之间存在Pt-C化学锚定作用。该催化剂在ORR中的半波电位高达0.911 V，质量活性27倍优于传统的商业铂碳催化剂；在燃料电池中质量活性分别为商业铂碳与美国能源部2025年目标的8.30和1.64倍。碳分子筛的限域有效抑制了铂的迁移团聚，使其在膜电极中可稳定运行70 h以上，有效提升了耐久性。相关研究成果以“3D Porous Graphene-like Carbons Encaged Single Atom-Based Pt for Ultralow Loading and High-Performance Fuel Cells”为题，发表于ACS Catalysis上。第一单位为中山大学化学工程与技术学院，第一作者为2019级硕士生欧祖翘。大连化物所DNL0305组博士生安召为共同一作。俞同文副教授与大连化物所杨维慎研究员为共同通讯作者，王素力研究员参与指导。该研究得到国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、中山大学“百人计划”启动经费等资助。

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05613